Serta bertanggung jawab atas perekrutan mesin pertarungan Hulk si monster hijau besar, Bruce Banner.
Setelah dia dan mitra SHIELD lamanya Clint Barton bekerja sama dengan Banner, Stark, Captain America, dan Thor untuk menyelamatkan New York, The Avengers terbentuk dan sisanya adalah sejarah.
Setelah Pertempuran New York, Natasha Romanoff bekerja sama dengan Steve Rogers untuk menjalankan misi SHIELD yang paling berprioritas tinggi.
Melalui peristiwa Captain America: The Winter Soldier, Natasha Romanoff merilis semua informasi rahasia SHIELD untuk mengekspos parasit HYDRA di dalam organisasi.
Hal ini menyebabkan semua penyamaran Natasha Romanoff terbongkar dan terpaksa mengikuti Avengers secara sepenuhnya.
Waktu yang dihabiskan dengan Pahlawan Terkuat di Bumi ini mengarah pada hubungan romantis dengan pria yang ditugaskan untuk merekrutnya, Bruce Banner.
Natasha Romanoff pun menjadi pemimpin dari daftar Avengers yang diperbarui, dan menghabiskan hari-harinya berlatih dan berjuang bersama era baru para pahlawan sampai Kesepakatan Sokovia datang di mejanya.
Sulit untuk menghilangkan latar belakang agen gandanya, dirinya mendapatkan sanksi dunia sampai dia berbalik dan menjadi buronan dalam pelarian dari pemerintah dunia.